近日，bat365在线唯一官网登录任煜京副教授、覃勇教授团队在国际知名期刊《Chemical Engineering Journal》（IF:16.7）上发表题目为“Axial Nitrogen-Coordination Engineering over Fe-Nx Active Species for Enhancing Fenton-Like Reaction Performance”的研究论文。本研究基于Fe1/CN单原子催化剂，通过调控Fe-Nx活性中心的轴向N配位，实现了针对类芬顿反应的高效催化过程。
活化过氧化氢（H2O2）产生羟基自由基（•OH）这一过程（又称类芬顿过程）在多相催化氧化中具有重要意义。针对上述过程，设计高效催化剂是多相催化中的一个重要的研究方向。单原子催化剂作为一类特殊的多相催化剂，其活性中心的几何/电子结构主要是由金属单原子位点的局部配位环境所决定的。例如，在Fe1/CN单原子催化剂中，活性金属Fe通常与4个N原子配位形成Fe-N4位点，类似于天然辣根过氧化物酶（HRP）的局部配位环境。正是由于其独特的类HRP活性中心结构及最大化的金属利用率，近些年Fe-N4/C单原子催化剂被越来越多地应用在类芬顿反应中。然而，由于Fe-N4位点所具有的高度电子/结构对称性，导致其在活化H2O2的过程中一直伴随着对溶剂H2O的强吸附，从而阻碍了其催化性能的进一步提高。
基于此，本研究工作通过引入轴向N配位，将Fe1/CN单原子催化剂中的Fe-N4活性中心转变为Fe-N5结构，从而实现了针对类芬顿反应的高效催化转化。反应结果表明，具有Fe-N5活性中心的Fe1/CN单原子催化剂在TMB氧化和污染物降解中表现出了优异的类芬顿反应催化性能。进一步机理研究表明，Fe-N5的高活性是通过轴向N配位的引入，在不影响H2O2活化的情况下，改变了单原子Fe-Nx中心对溶剂H2O的吸附行为。
本研究工作为设计针对类芬顿反应的高效催化剂提供了新的途径。
图1. Fe-Nx活性中心在类芬顿反应中的催化机制示意图
文章链接为：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894722058624。bat365在线唯一官网登录博士生刘粉利、任煜京副教授为该论文共同第一作者，bat365在线唯一官网登录任煜京副教授、覃勇教授和东北大学秦皇岛分校刘忻副教授为共同通讯作者，bat365在线唯一官网登录为第一单位。该研究工作得到了国家自然科学基金、中国博士后科学基金和中央高校基本科研业务费等科研项目资助。（文/图：任煜京；审核：杨慧）
